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我国相关标准水样总α、总β放射性分析方法应用中存在的问题

发布时间:2021-07-04作者:admin来源:未知点击:0

水样总放射性测量是一种测定水中核素的α、β放射性浓度等效值的总和的方法,它能够及时判断排放或者污染水平,也可以在样品分析之前对样品进行筛选。

目前我国水样总α、总β放射性分析方法主要有国标《生活饮用水标准检验方法 放射性指标》(GB/T 5750.13—2006)[1]、《食品安全国家标准 饮用天然矿泉水检验方法》(GB/T 8538—2016)[2],核行业标准《水中总α放射性浓度的测定 厚源法》(EJ/T 1075—1998)[3]、《水中总β放射性测定 蒸发法》(EJ/T 900—94)[4],环保行业标准《水质 总α放射性浓度的测定 厚源法》(HJ 898—2017)[5]、《水质 总β放射性浓度的测定 厚源法》(HJ 899—2017)[6]等。其原理基本一致,均是通过蒸发浓缩使水中放射性核素浓集到少量固体残渣上,再把固体残渣制成样品源测定其中总放射性。

但水样总放射性标准分析方法在实际应用中仍会碰到一些问题,本文结合实验和数据分析对这些问题进行总结并提出相应的应对方法。

1 实验材料与方法

1.1 仪器

MPC9604流气式低本底α、β测量仪,BH1216III二路低本底α、β测量仪

1.2 标准物质和电镀源

241Am标准物质(10.2 Bq/g,中国计量科学研究院),优级纯KCl (总β活度14.4 Bq/g,中国计量科学研究院),239Pu电镀源,241Am电镀源。

1.3 实验方法

样品分析按照《水中总α放射性浓度的测定 厚源法》[3]和《水中总β放射性测定蒸发法》[4]进行。

 

2 存在问题

2.1232Th子体对总α放射性测量的影响

对某地的地下水放射性水平进行调查时发现,采样后样品放置15 d测量与72 h内测量相比,总α浓度的测量结果出现了不同程度的下降,某些样品降至72 h内测量结果的1/10左右,平均下降幅度约55% (测量结果见表1)。

表1 地下水样品不同时间总α水平测量结果 导出到EXCEL

 

 


编号
72 h内测量
(Bq/L)
15 d后测量
(Bq/L)
下降幅度

1
0.302 0.217 28.1%

2
0.543 0.434 20.1%

3
0.283 0.180 36.4%

4
0.181 0.133 26.5%

5
0.321 0.293 8.7%

6
0.164 0.123 25.0%

7
0.268 0.258 3.7%

8
0.206 0.196 4.8%

9
1.15 0.773 32.8%

10
3.08 0.523 83.0%

11
0.188 <0.12 -

12
0.477 0.058 87.8%

13
0.252 0.147 41.7%

14
0.352 0.075 78.7%

15
0.182 0.109 40.1%

16
0.183 0.063 65.6%
 

 

 

美国在检测井水和地下水总α放射性时遇到类似总α水平下降的现象,经分析认为这与水中存在224Ra有关(224Ra是232Th的短寿命子体,T1/2=3.6 d[7])。

我国现行标准中,总放分析方法未对样品采集和制备之间、样品制备和测量之间的时间间隔作出规定,如果水样中含224Ra而未在采样后及时分析,就会影响样品总α水平的测量结果。

2.2 水样残渣量对总α探测限的影响

我国现行标准规定的分析方法适用于天然水、饮用水。对于含盐水、矿化水等盐分较高的样品,《水中总α放射性浓度的测定 厚源法》[3]、《生活饮用水标准检验方法 放射性指标》[1]等均指出方法灵敏度会降低。

在样品分析中发现,对于含盐量较高的放射性废水,样品残渣量高,不仅导致方法灵敏度下降,探测限亦升高,当样品计数率接近本底计数率时,对总α测量的影响尤为显著。

 

以MPC9604流气式低本底α、β测量仪为例,其总α本底<0.07 cpm,样品和本底测量时长均为1 000 min,使用2 cm直径测量盘,样品和标准源的铺盘质量均为100 mg。

为探究残渣量升高对总α探测限的影响,对残渣量均大于0.5 g/L的30个较高含盐量废水样的实测探测限和测量值进行统计,结果如表2所列。

由表2可见,大部分样品的测量值高于探测限,但随水样残渣量的增多,总α探测限呈波动上升趋势,残渣量高于4 g/L的样品探测限普遍高于1 Bq/L,最高至15 Bq/L。当水样中盐分含量升高,导致探测限变高,即使测量值高于探测限,也会影响总α测量结果的准确性。可见,依目前测量条件,所使用的总放分析方法对于水样残渣量过高的样品有较大局限性。

2.3 仪器串道对总β放射性测量的影响

目前国内测量样品总放射性普遍使用的是低本底α、β测量仪,主要包括流气式正比计数管、固体闪烁探测器、半导体探测器3种探测器类型。各类低本底α、β测量仪均存在串道现象,但是β道对α道的串道影响很小,可以忽略,α道对β道的串道影响则较为明显[8,9]。为研究不同类型探测器以及不同电镀源对仪器串道比的影响,用241Am和239Pu两种α电镀源分别对MPC9604流气式低本底α、β测量仪的A道,BH1216III二路低本底α、β测量仪的I道进行串道参数的测量。

表2 废水残渣量、探测限及测量值 导出到EXCEL

 

 

序号 残渣量
(g/L)
α探测限
(Bq/L)
α测量值
(Bq/L)
  序号 残渣量
(g/L)
α探测限
(Bq/L)
α测量值
(Bq/L)
  序号 残渣量
(g/L)
α探测限
(Bq/L)
α测量值
(Bq/L)
1 1.10 0.17 1.55   11 2.39 0.45 3.73   21 5.16 1.2 24.3

2
1.19 0.26 1.06   12 2.43 0.52 2.51   22 5.25 0.83 <0.83

3
1.20 0.23 1.27   13 2.79 0.62 <0.62   23 7.42 1.4 7.5

4
1.21 0.23 0.34   14 3.18 0.67 1.3   24 7.47 1.3 1.9

5
1.26 0.34 4.49   15 3.19 0.68 0.72   25 8.22 2.2 <2.2

6
1.44 0.30 1.34   16 4.05 0.83 1.1   26 8.72 2.0 5.1

7
1.61 0.40 1.02   17 4.22 1.0 9.5   27 9.81 1.7 3.6

8
1.71 0.33 1.31   18 4.42 0.97 <0.97   28 11.5 2.1 3.4

9
1.85 0.42 <0.42   19 4.67 1.0 <1.0   29 26.1 5.3 <5.3

10
2.09 0.41 0.98   20 4.83 1.1 2.1   30 68.2 15 <15
 

 

 

我国现行标准除《水质 总β放射性浓度的测定 厚源法》[6]及《水质 总α放射性浓度的测定 厚源法》[5]外,其他标准均未提及串道问题,因此本文根据《水质 总β放射性浓度的测定 厚源法》附录B[6]进行。α射线对β道的串道比计算公式为:

ηαβ=RαβRαα+Rαβ×100%(4)

式中,ηαβ为仪器测量纯α标准源时,α射线对β道的串道比;Rαβ为仪器测量纯α标准源时,总β的计数率,s-1;Rαα为仪器测量纯α标准源时,总α的计数率,s-1

测量结果列于表3。

表3 低本底α、β测量仪的串道比 导出到EXCEL

 

 


仪器型号
241Am电镀源 239Pu电镀源

MPC9604
28.5% 9.34%

BH1216Ⅲ
2.16% 2.89%
 

 

 

由表3可知,无论用哪种α电镀源,MPC9604流气式低本底α、β测量仪串道比均比BH1216III二路低本底α、β测量仪高;MPC9604流气式低本底α、β测量仪使用241Am电镀源测得的串道比比使用239Pu电镀源测得的要高;而BH1216III二路低本底α、β测量仪使用不同α电镀源测得的串道比差别并不明显。推断其原因,一是241Am在进行α衰变时产生的俄歇电子、内转换电子以及X射线对仪器的β道计数有较大贡献,而239Pu则相对较少[8];二是由于MPC9604使用流气式正比计数管作为探测器,从工作原理上流气式正比计数管α道对β道的串道干扰比固体闪烁探测器要明显[10,11]

《水质 总β放射性浓度的测定 厚源法》[6]中没有规定使用哪种纯α源测定串道比,比起电镀源,使用与实际样品性质接近的纯α粉末源更为合理。但是国内常用的总α标准源如241Am粉末源同样存在自身发射俄歇电子、内转换电子以及X射线的问题,导致α射线对β道的串道比较高[8];而天然铀粉末又含有234Th等发射β射线的子体,因此使用不同的粉末源亦会对串道比产生较大影响。根据李周等[9]和格日勒满达呼等[12]的研究,对于流气式低本底测量仪,使用粉末源测得的串道因子比电镀源的α对β串道的串道因子要高。如果不对串道修正部分进行细化,标准的可操作性就不强。

3 讨论

针对水样总α、总β放射性测量标准规定方法应用中存在的问题,提出如下应对方法:

(1) 对于地下水、岩层渗水等样品,应尽快在采样后48 h内分析测量,并且记录样品制备和测量时间,尤其是在提取地下水作为饮用水时应重视224Ra对总α测量结果的影响。

(2) 方法探测限受水样所含无机盐量,源尺寸,仪器计数效率,本底计数率,测量时长等因素影响[5]。为降低探测限,可以采用如下方法:延长测量时间;在不超过探头面积的前提下可使用5 cm不锈钢测量盘,一方面是增加样品源的计数面积,另一方面可适当增加被测样品量。

(3) 对于大多数环境样品,如水、气溶胶、沉降物、土壤、生物等放射性水平较低,其β计数与α计数比值一般均高于10∶1,即使仪器α道对β道有串道干扰,对总β测量结果的影响也不大。若水样明显受到α放射性核素污染,使用BH1216III二路低本底α、β测量仪等固体闪烁探测器能显著减少α道对β道的串道影响;ISO 9697:2018[13]亦指出使用固体闪烁探测器、半导体探测器的低本底测量仪器可以忽略α道对β道的串道影响,但是使用流气式低本底测量仪器测量此类样品仍需要考虑α道对β道的串道影响。另外,也可以在样品测量和仪器效率刻度时使用一定厚度的铝箔、纸片等覆盖样品和标准源,屏蔽α射线,从而减少α道对β道的串道影响。


 

 

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