RAD7测氡仪测量结果差异的探讨
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RAD7测氡仪测量结果差异的探讨

 
 
           由于人类受到的天然辐射剂量 (2.4 m Sv·a-1) 中有接近50%来自222Rn (1.15 m Sv·a-1) [1], 因而对222Rn的研究一直是辐射防护领域的热点问题。对氡浓度数据的准确获取无疑是一个十分重要的研究方面。RAD7测氡仪因其操作简单方便、性能优良而稳定、克服了空气湿度的影响等原因, 并可进行连续测量, 已在环境空气[2,3]、土壤[4,5]和水[6,7]中氡浓度及介质氡析出率[8,9]的测量等方面有着广泛的应用, 在国内已是最普遍使用的氡浓度测量仪器。
 
RAD7测氡仪在测量时间选取[10]、采样周期影响[11]、测量影响因素[12,13]、与其他同类仪器的比较研究[14,15,16]等方面已有报道。目前, 很少有人对RAD7在不同工作模式下的连续监测结果进行比较分析, 也很少有监测者利用RAD7中具有详细信息的长格式打印功能去深入了解其测氡原理。为正确使用RAD7测氡仪, 确保测量结果质量, 本文以某铀矿山附近一居民室内氡浓度连续监测数据为例做了探讨, 以期为氡致辐射剂量的准确评估提供有益的参考。
1 材料与方法
1.1 仪器简介
1.1.1 测量原理
 
美国DURRIDGR公司研制的RAD7测氡仪为α能谱测氡仪, 主要通过探测222Rn的子体218Po、214Po衰变产生的α粒子信号来确定222Rn浓度。RAD7是将图谱的200个通道组合成为8个独立的窗口或能量范围。例如窗口A覆盖的能量范围为5.40~6.40 Me V, 包括了来自218Po的!粒子 (能量为6.00 Me V) ;窗口C则对应于214Po的能量为7.69 M e V的α粒子。
 
RAD7在吸气工作模式 (sniff) 下, 是仅根据窗口A探测到的218Po衰变产生的α粒子计数来确定氡浓度;在正常工作模式 (normal) 下, 除了窗口A (“新氡”) 的计数之外, 还将包括来自窗口C的214Po衰变产生的α粒子计数 (这就考虑了曾经是1 h或更早前进入仪器测量腔体的氡原子, 称为“老氡”) , 并以二者的平均计数来确定氡浓度。
1.1.2 主要特征参数
 
RAD7测氡仪的主要特征参数如下:
 
量程:3.7 Bq·m-3~7.4×105Bq·m-3。
 
灵敏度:吸气模式为0.66×10-2计数/min·Bq-1·m-3 (0.244计数/min·p Ci-1·L-1) , 正常模式为1.36×10-2计数/min·Bq-1·m-3 (0.503计数/min·p Ci-1·L-1) 。
 
精度:±5%。
1.2 测量参数设置
 
监测时, 测量周期设置为1 h, 循环数目设置为72, 工作模式设置为正常, 泵体运行设置为自动, 打印格式设置为长。
 
监测结束后, 用红外打印机将测量结果按长格式打印出来, 以便可对其进行分析。
1.3 吸气模式氡浓度的获取
 
在进行连续监测时, RAD7提供了3种工作模式, 即正常模式、吸气模式和自动模式。因自动工作模式实际上是前3 h为吸气模式, 以后就自动转为正常模式, 故本文只探讨前两种模式。
 
由RAD7在正常模式下的测量原理, 并根据该模式下监测得到的有关数据, 不难获得正常模式与吸气模式氡浓度之间的关系 (见下式) , 通过计算得到吸气模式下的氡浓度:

 
式中:CRn-sniff为吸气模式下的氡浓度, Bq·m-3;
 
CRn-normal为正常模式下的氡浓度, Bq·m-3;
 
NA为窗口A的计数;
 
NC为窗口C的计数。
 
在RAD7监测所得的长格式打印结果中, 用某一窗口的计数率n乘以实况时间就得到该窗口所探测到的α粒子计数N。由于窗口A与C的实况时间相同, 故正常模式与吸气模式氡浓度之间的关系式也可用计数率来表示:
 
式中:nA为窗口A的计数率, 计数/min;
 
nC为窗口C的计数率, 计数/min。
 
显然, 当吸气模式氡浓度与正常模式氡浓度进行比较时, 由式 (1) 或 (2) 计算出的吸气模式氡浓度与用另1台RAD7在吸气模式下直接同步监测得到的氡浓度而言, 前者完全消除了系统误差和除计数统计误差之外的偶然误差所引起的差异。这样, 吸气模式氡浓度与正常模式氡浓度的差异比较, 就只受计数因素影响, 而不受其他条件干扰, 使比较结果更具信服力。
1.4 测量结果的修正
 
该台RAD7仪出厂编号4478, 通过了年度检定, 检定结果见表1。
 
表1 RAD7体积活度响应检定结果Table 1 Verification results of volume activity response of RAD7 detector    下载原表

 
对表1中的检定结果进行分析后不难发现, 当测量值低于581.67 Bq·m-3时, 其体积活度响应可能会小于0.909。通常, 室外环境中氡浓度低于100 Bq·m-3, 室内氡浓度也远低于581.67 Bq·m-3。此时若用体积活度响应均值0.915对测量值进行修正, 无疑会使所得结果偏低。
 
根据表1中的检定结果, 经不同类型函数 (线性、对数、乘幂、指数、移动平均等) 的趋势拟合后, 发现采用2阶多项式对氡浓度测量值与体积活度响应的拟合效果较好, 相关系数r值为1, 如图1所示。
 
由图1中的2阶多项式拟合方程, 可以外推得到不同氡浓度测量值与其对应的体积活度响应, 以便对测量结果进行修正。表2给出了部分氡浓度测量值 (0~689 Bq·m-3) 与其对应的体积活度响应。
图1 氡浓度测量值与体积活度响应拟合关系曲线Fig.1 Fitting curve between radon concentration measurement and volume activity response
 

 
表2 氡浓度测量值与其对应的体积活度响应Table 2 Radon concentration measurement and its corresponding volume activity response    下载原表

 
这样, 针对该台RAD7测氡仪, 在环境中氡浓度测量值不高于151 Bq·m-3时, 体积活度响应取值为0.906;当环境中氡浓度测量值介于152 Bq·m-3~325 Bq·m-3时, 体积活度响应取值为0.907等等。
1.5 质量保证
 
(1) 仪器经过了中国计量科学研究院的年度检定, 检定结论为合格。现场监测时RAD7仪处于检定有效期内, 仪器性能稳定。
 
(2) 确保仪器工作状态稳定, 使湿度、温度和电池电压等都在正常范围内: (1) 仪器内部的相对湿度在测量过程中始终保持在10%以下; (2) 查看仪器的电池电压, 确保其不低于6.00 V; (3) 检查入口滤膜和连接软管是否有堵塞, 以保持气流畅通, 使泵体电流强度不超过90 m A; (4) 查看漏电电流指示是否处于正常范围 (0~10) ; (5) 连续监测过程中保持整套仪器装置位置固定, 不挪动仪器; (6) 窗口O的计数份额低于30%。
 
(3) 选择适当的测量周期和测量时间, 减少测量结果的统计误差, 连续测量的周期时间不少于60 min。
 
(4) 监测工作由具有相关知识和经验的人员进行。
2 结果与分析
2.1 正常模式下氡浓度与计数率的关系
 
图2给出了RAD7在正常模式下监测得到的某铀矿山附近一居民室内氡浓度与A、C两个窗口计数率之和的相关关系。监测期间RAD7置于室内未受到阳光直射和人员活动干扰的地方, 且与墙壁距离大于1 m。仪器干燥管进气口高度距地面1.2 m左右。在监测前24 h和整个监测期间关闭门窗, 监测期间只允许短时开门以供人员出入。
图2 正常模式下氡浓度测量值与计数率的关系Fig.2 Relationship between radon concentration measurement and counting rate in normal mode
 

 
从图2可见, 相关指数R2=0.9994, 则相关系数r=0.9997, r→1, 表明正常模式下氡浓度与A、C这两个窗口计数率之和满足非常显著的正比例关系。这与RAD7仪器操作手册中给出的测量原理解释相符, 即在正常模式下, RAD7是将不到20 min前的氡浓度 (218Po) 与1 h或更早前 (不到3 h前) 的氡浓度 (214Po) 进行了平均。这也表明, 对于正常模式的连续监测, 为减小测量结果统计误差, 周期时间应当设置为1 h或更长。
2.2 不同工作模式氡浓度统计结果
 
正常模式下监测得到的氡浓度与通过式 (2) 计算得到的吸气模式下的氡浓度统计结果见表3。两种模式下氡浓度变化情况见图3, 72 h内窗口A与C的计数率变化情况如图4所示。
 
由表3可知, 从氡浓度均值来看, 当连续监测时间较短时, 两种模式下的氡浓度均值差异明显且较大。如连续监测时间为3 h时, 二者的氡浓度均值相差10 Bq·m-3左右, 且是正常模式氡浓度均值要大于吸气模式。随着连续监测时间的延长, 二者的氡浓度均值差异在逐渐缩小。当连续监测时间为12 h或者更长时, 二者的氡浓度均值差异已很小, 小于2.5 Bq·m-3。
 
表3 正常模式与吸气模式下的氡浓度统计结果 (单位:Bq·m-3) Table 3 Statistical results of radon concentration in normal mode and sniff mode    下载原表

 
图3表明, 环境空气氡浓度随时间呈周期性波动变化, 正常模式与吸气模式下氡浓度变化趋势相同, 吸气模式比正常模式氡浓度波动起伏要稍大些。测点处下午3点至傍晚7点期间的氡浓度处于低谷, 清晨时的氡浓度在一天中处于最高水平。这主要与测量时的气温、气压、湿度等有关[17]。这也说明, 无论采用正常模式还是吸气模式, 通过连续较长时间 (比如1 d或更长) 的监测, 然后用平均值才能更具代表性地反映出环境空气中氡浓度水平。
图3 正常模式与吸气模式下氡浓度变化Fig.3 Radon concentration changes under normal and sniff modes
 

 
图4 窗口A与C计数率变化Fig.4 Counting rate changes of window A and window C
 

 
从图4反映出, 由A、C两个窗口探测到的α粒子计数 (率) 整体变化趋势也相同。与图3中正常模式与吸气模式下氡浓度差异相比, 窗口A与C之间计数率差异明显要大些。这与RAD7在正常模式下的测量原理有关。若将A、C两个窗口计数率进行平均, 然后再与窗口A的计数率进行比较, 则其图形无疑将会与图3完全一致。
2.3 不同工作模式监测结果差异比较
2.3.1 单一测量周期时间内氡浓度比较
 
根据式 (2) , 可得到吸气模式相对于正常模式测量结果的相对偏差RD为:
 
式 (3) 中各符号的含义同前。由式 (3) 可知, 吸气模式相对于正常模式测量结果的相对偏差只跟窗口A与C的计数 (率) 有关。
 
表4给出了正常模式与吸气模式下单一测量周期时间内 (即1 h内) 的氡浓度差异比较结果。由表4可见, 两种模式下氡浓度绝对偏差均值为8.2 Bq·m-3~12.2 Bq·m-3, 绝对偏差最大可达43.3 Bq·m-3;相对偏差均值为13.3%~18.6%, 相对偏差最大可达58.8%。这表明在单一测量周期时间内, RAD7两种模式测得的氡浓度差异有时会很大。
2.3.2 连续监测期间内氡浓度均值比较
 
图5给出了连续监测期间内正常模式与吸气模式氡浓度均值差异比较情况。
 
表4 正常模式与吸气模式下的氡浓度差异比较Table 4 Comparison of radon concentration between normal mode and sniff mode    下载原表

图5 两种模式下氡浓度均值比较Fig.5 Comparison of radon concentration mean value between normal mode and sniff mode
 

 
由图5可见, 在前12 h内连续监测的氡浓度均值差异明显, 分析表明其绝对偏差为2.1Bq·m-3~30.5 Bq·m-3, 相对偏差为4.1%~30.2%。连续监测13 h~72 h, 正常模式与吸气模式下的氡浓度均值非常接近, 差异非常小, 不超过2.5 Bq·m-3, 相对偏差不超过3%。多数情况下吸气模式比正常模式下的氡浓度均值要稍偏高些。
 
由图5可见, 在前48 h内, 氡浓度整体上随监测时间的延长而增加;在随后的监测时间内 (48 h~72 h) , 氡浓度均值保持平稳态势。即在该浓度水平进行连续监测时, 应至少进行2 d的监测。否则, 监测结果的均值比该时期氡浓度代表值要偏低。如在正常模式与吸气模式下12 h内的均值比48 h内的均值分别低54.9%和57.5%, 24 h内的均值比48 h内的均值分别低25.9%和27.4%, 36 h内的均值比48 h内的均值分别低28.6%和27.1%。这就要求, 当受条件限制而使连续监测时间短于2 d时 (但不得短于6 h, 这是基于测量结果不确定度不应大于25%的考虑) , 应对测量结果做时间修正。进一步分析表明, 在12 h~48 h期间, 正常模式下氡浓度均值以每小时1.36 Bq·m-3进行增长, 增长2.7%;吸气模式下氡浓度均值以每小时1.44 Bq·m-3进行增长, 增长2.9%;吸气模式下每小时氡浓度均值的增长速率略大于正常模式0.2%。
2.4 统计检验
 
t检验是比较两种处理的某种定量效应 (如两均值) 是否存在差异的统计分析方法。只有在监测到的氡浓度服从正态分布的前提下, 才可用t检验来比较正常模式与吸气模式测氡结果之间的差异显著性。表5给出了氡浓度分布正态性检验结果 (鉴于对总体的统计检验需要一定的样本容量, 这里考虑样本数≥12时的情形) 。由表5可知, 偏度和峰度均很小, 接近0, 且峰度系数的p值均大于0.05, 表明监测期间测点处空气氡浓度呈正态分布。
 
表5 氡浓度分布正态性检验结果Table 5 The normality test results of radon concentration distribution    下载原表

 
表6 两种t检验法结果Table 6 The results by two groups of mean t-test and paired samples t-test    下载原表

 
采用两种t检验法 (两组均数t检验和配对t检验) 比较了两处理 (正常模式与吸气模式) 所得氡浓度均值差异显著性, 检验结果见表6。两组均数t检验是将两组数据以组平均数进行相互比较来检验其差异的显著性。配对t检验则要求两样本各个观测值间配偶成对, 将各对数据的差值作为一个单组随机变量样本看待, 用差值做t检验。从表6可见, 根据两组均数t检验法, 从两处理方差齐性检验结果来看, p值均大于0.05, 表明两处理的方差齐性, 故可采用两样本总体方差相等时的平均数比较的t检验法;从均值差异检验结果来看, p值也均大于0.05, 表明两处理的均值差异不显著。从配对t检验的结果也得到了同样的结论, 即正常模式与吸气模式下测得的氡浓度均值差异没有统计学显著性 (p>0.05) 。由此进一步表明, 用多次测量的平均值可以减小正常模式与吸气模式之间的测量结果差异。
 
无论是由表3的统计数据及图5的直观反映还是t检验结果都表明:在用RAD7进行连续监测时, 当连续监测时间超过12 h (RAD7进行连续监测的时间通常都至少为24 h) , 采用正常模式或吸气模式均可, 因监测期间二者所获得的氡浓度均值并不存在显著差异。
2.5 计数的统计误差分析
 
由RAD7的测量原理可知, 正常模式与吸气模式之间测量误差的差异主要由计数的统计误差引起。用绝对误差不能直接看出测量结果的精确度, 而用相对误差就可以明显看出。在计数的方差约等于计数值的前提下, 计数的相对误差可用下式计算出:
 
式中:νN为计数的相对误差, %;N为计数。
 
式 (4) 反映出, 计数越大, 其相对误差就越小, 测量精度就越高。由于RAD7测得的氡浓度与计数 (率) 符合统计学正比例关系 (如图2所示) , 根据误差传递理论可知计数的相对误差越小, 则测量结果 (氡浓度) 的相对误差就越小。图6给出了正常模式与吸气模式在单一测量周期时间内 (即1 h内) 计数的相对误差比较情况。从图6可见, 计数的相对误差在10%以上, 最大达45%;正常模式与吸气模式计数的相对误差在整体上的波动变化趋势是一致的, 但吸气模式比正常模式计数的相对误差波动要稍大些。由于正常模式是将A、C两个窗口的计数进行了平均, 因而该模式下计数的相对误差波动变化就相对平稳些。
 
图7给出了正常模式与吸气模式计数均值的相对误差。测量次数 (即循环数目) 越多, 测量时间就越长, 其计数均值的相对误差就越小。从图7可以清楚地看到, 随着连续监测时间的延长, 计数均值的相对误差越来越小。当连续监测时间超过6 h, 无论是正常模式还是吸气模式, 其计数均值的相对误差均小于10%。当连续监测时间超过18 h, 两种工作模式的计数均值的相对误差均小于5%。经过连续72 h的监测, 两种模式计数均值的相对误差已小于2% (均为1.97%) 。两种模式计数均值的相对误差差异主要在前3 h, 3 h后二者差异非常小, 其相对误差曲线几乎重合。
图6 正常模式与吸气模式计数的相对误差Fig.6 Relative error of counts between normal mode and sniff mode
 

 
图7 正常模式与吸气模式计数均值的相对误差Fig.7 Relative error of mean of counts between normal mode and sniff mode
 

 
2.6 测量结果的不确定度评定与表述
 
氡浓度测量的不确定度主要来源于仪器计数统计涨落的不确定度 (即A类评定相对标准不确定度uA) 和仪器检定给出的仪器常数 (刻度系数) 或修正因子的不确定度 (即B类评定相对标准不确定度uB) 。uA一般由仪器测得计数的相对误差 (即式 (4) , 如图7所示) 来表示[1]477-478, uB就是检定证书所给出的体积活度响应扩展不确定度的一半 (见表1) 。测量结果的相对合成扩展不确定度uC由下式计算出:
 
式中:k为扩展因子, 一般取2, 表示置信度为95%。
 
据此得到的正常模式与吸气模式下的不确定度见表7。
 
从表7可见, 当连续监测时间短于6 h时, 两种模式测量结果的相对合成扩展不确定度均超过25%。不能满足《民用建筑工程室内环境污染控制规范》 (GB 50325—2010) 6.0.6条“民用建筑工程室内空气中氡的检测, 所选用方法的测量结果不确定度不应大于25%”[18]的规定要求。测量时间越长, 测量结果统计误差越小 (uA就越小) , 测量结果不确定度也就越小。当连续监测时间不短于6 h后, 两种模式测量结果的扩展不确定度均小于25%, 且二者的差异随连续监测时间的延长而越来越小。当连续监测时间长于24 h后, 两种模式测量结果的扩展不确定度相等。
 
在得到了测量结果的相对合成扩展不确定度uC之后, 最终的氡浓度测量结果就可表示为:CRn× (1±uC) (Bq·m-3) , CRn为氡浓度均值。如本文中监测得到的某铀矿山附近一居民室内氡浓度测量报出结果就可表示为:106× (1±0.145) Bq·m-3 (置信度为95%) , 正常模式与吸气模式均为此结果。
 
表7 正常模式与吸气模式下测量结果的不确定度Table 7 Uncertainty of measurement results between normal mode and sniff mode    下载原表


3 讨论
 
前述只就室内空气氡浓度3 d均值在100Bq·m-3左右这一水平下探讨了RAD7两种工作模式所得测量结果的比较情况。限于篇幅, 前述未对室外较低氡浓度水平 (通常3 d均值低于20 Bq·m-3) 或空气氡浓度较高 (数百Bq·m-3甚至更高) 的铀尾矿 (渣) 库、堆浸场、排风井口等的连续监测情况进行比较分析。在不同氡浓度水平下, RAD7两种工作模式所得测量结果的差异可能就会有所不同。如图8给出了室外环境较低氡浓度水平 (20 Bq·m-3以下) 时的比较情况。
图8 低浓度水平时两种模式下氡浓度均值比较Fig.8 Comparison of lower radon concentration mean value between normal mode and sniff mode
 

 
由图8可见, 在前24 h内, 氡浓度整体上随监测时间的延长而增加;在随后的监测时间内 (24 h~72 h) , 氡浓度均值保持平稳。即在该浓度水平进行连续监测时, 应至少进行1 d的监测。这就与图5中反映出的情况 (在100Bq·m-3左右水平时需至少进行2 d的监测) 不一致。进一步分析发现, 在氡浓度为100 Bq·m-3水平时, 除前5 h内氡浓度均值的相对偏差 (这里指吸气模式相对于正常模式测量结果均值的相对偏差, 下同) 较大 (大于14%) 之外, 其余监测时间内 (6 h~72 h) 氡浓度均值的相对偏差均保持在9%以内;在13 h后氡浓度均值的相对偏差保持在3%以内。而在氡浓度为20 Bq·m-3以下水平时, 除前1 h内氡浓度均值的相对偏差较大 (56%) 之外, 其余监测时间内 (2 h~72 h) 氡浓度均值的相对偏差均保持在10%以内;在38 h~72 h监测时间内氡浓度均值的相对偏差在逐渐减小, 48 h后氡浓度均值的相对偏差保持在5%左右。由此表明, 较高氡浓度水平时两种工作模式测量结果均值的相对偏差比较低氡浓度水平时要小 (图5与图8直观上也反映出了均值的绝对差异情况) 。

 
对于空气氡浓度更高水平下 (如铀矿山废渣场、工业场址等地方) RAD7不同工作模式监测结果差异的比较研究, 还有待于进一步获取有关连续监测数据。
 
此外, 本文仅就测量周期时间为1 h时的情形进行了探讨, RAD7在其他测量周期时间不同工作模式下的监测结果差异比较也有待于进一步深入研究。
4 结论
 
在100 Bq·m-3左右氡浓度水平, 用RAD7进行不同工作模式的连续监测时 (测量周期时间为1 h) , 可以得到如下主要初步结论:
 
(1) 在单一测量周期时间内, 正常模式与吸气模式所得的氡浓度差异有时会很大 (最大相对偏差接近60%) , 而用连续监测期间内的均值则可随时间延长而逐步缩小二者之间的测量结果差异。
 
(2) 当连续监测时间短于12 h, 正常模式与吸气模式所得氡浓度的均值差异较大, 最大差异大于30 Bq·m-3, 最大相对偏差超过30%。
 
(3) 当连续监测时间超过12 h, 采用正常模式或吸气模式均可, 二者所获得的氡浓度均值差异没有统计学显著性 (p>0.05) 。
 
(4) 无论是采用正常模式还是吸气模式, 连续监测时间都不得短于2 d。否则, 其监测结果的均值会小于该时期的氡浓度代表值。
 
(5) 当连续监测时间短于6 h, 正常模式与吸气模式测量结果的相对合成扩展不确定度均超过25%, 二者的差异随连续监测时间的延长而越来越小。当连续监测时间长于24 h后, 两种模式测量结果的相对合成扩展不确定度相等。